本项目针对硫化物全固态电池在长期存储过程中的界面日历老化问题，以高镍三元正极材料（LiNi₀.₈₃Co₀.₀₅Mn₀.₁₂O₂）与Li₆PS₅Cl硫化物固态电解质所构成的复合正极体系为研究对象，系统开展不同温度条件下的界面老化机制研究。通过在30 ℃和60 ℃两种温度条件下进行加速日历老化实验，结合恒流充放电、电化学阻抗谱等电化学手段与X射线光电子能谱、拉曼光谱、X射线衍射、扫描电子显微镜等多尺度表征技术，从电化学性能、界面化学演变和材料结构三个维度揭示温度与老化时间对界面退化行为的影响规律。

本项目的核心目标是揭示硫化物全固态电池中高镍三元正极与Li₆PS₅Cl电解质界面的日历老化机制。具体包括：第一，通过不同温度和时间的加速老化实验，评估温度与老化时间对电池容量保持率、极化程度及界面阻抗的影响；第二，利用多元素XPS协同表征追踪PS₄³⁻结构单元的化学演变及降解产物生成路径；第三，结合Raman、XRD和SEM从分子振动、晶体结构和微观形貌层面验证界面降解的化学本质，最终建立界面化学演变与电化学性能衰退之间的内在关联。

本项目取得了以下主要成果：第一，明确了温度是决定界面退化速率的主导因素，30 ℃下界面保持高度稳定，60 ℃下容量衰减显著加速，老化14天后容量保持率仅72%；第二，通过XPS与Raman多尺度表征揭示了60 ℃下界面降解的三步反应路径——PS₄³⁻热致缩合生成P₂Sₓ为核心路径，伴随部分硫氧化为SOₓ及锂氧化为离子绝缘的Li₂O，Cl元素始终保持化学惰性；第三，发现界面降解产物层的累积对锂离子固相扩散动力学产生渐进式阻滞，而机械接触疲劳与化学降解的耦合效应共同制约循环稳定性。上述成果为固态电池界面优化设计提供了关键实验依据。