本项目由365英国上市公司官网材料科学与工程专业三名本科生联合开展，以核废气中放射性碳同位素¹⁴CO的高效治理为工程背景，聚焦于多孔单晶氧化锆（PSC-ZrO₂）载体的可控制备与铂（Pt）单原子负载的构建。项目涵盖实验合成与多维度表征、密度泛函理论（DFT）计算筛选及分子动力学（MD）模拟三个研究维度，形成"材料制备—理论筛选—传输模拟"的完整研究链条。通过拓扑氧化转化法将ZrF₄单晶前驱体在600–700 °C下氧化处理，制得保留单晶取向的三维贯通介孔/微孔结构，随后利用原子层沉积（ALD）技术实现Pt单原子的均匀负载，最终构建出兼具高分散性和结构稳定性的Pt/PSC-ZrO₂气体分离体系。

（1）材料制备目标：以ZrF₄为前驱体，通过系统优化氧化温度（600–700 °C）、气氛流速（15–100 sccm O₂）及保温时间（5–50 h）等工艺参数，制备具有三维贯通孔道（孔径5–20 nm）、比表面积≥15 m²/g的多孔单晶m-ZrO₂载体，并保持单晶完整性。

（2）负载构建目标：通过DFT计算在m-ZrO₂(110)面对Fe、Co、Ni、Cu、Pt等过渡金属进行系统筛选，以CO吸附能和热稳定性为核心指标确定Pt为最优活性金属；进而采用50循环ALD工艺沉积Pt单原子，以XPS和FTIR-CO探针联合验证单原子分散状态。

（3）分离应用目标：利用MD模拟研究¹²CO/¹³CO/¹⁴CO在多孔介质中的限域传输行为，探明开尔文效应驱动的碳同位素分离机制，量化分离因子α，为实验室级分离装置的设计提供理论依据。

（1）成功制备多孔单晶m-ZrO₂载体，确定最优工艺条件为650 °C、700 torr、100 sccm O₂、保温50 h；SEM表征显示晶粒尺寸20–50 μm，多面体外形保持完整；XRD确认单晶性，Raman光谱与BET（比表面积15–25 m²/g）进一步验证多孔结构。

（2）DFT计算（PBE+U+D3+HSE06）从5种金属中筛选Pt，Bader电荷与差分电荷密度分析揭示Pt²⁺与ZrO₂载体间存在π-反馈增强与载体电子效应；ALD-50循环制备的Pt/PSC-ZrO₂经XPS确认Pt²⁺单原子分散，FTIR CO吸附峰位于2070 cm⁻¹，ICP-OES测定Pt负载量约为0.8 wt%。

（3）MD模拟（LAMMPS，LJ势+双位点CO模型）在三种几何构型（基础狭缝、加长通道、突缩突扩）中均验证了碳同位素的有效分离；¹²CO/¹⁴CO分离因子α = 1.152，突破Graham扩散极限（α₀ = 1.0178）的8.6倍，证明了开尔文效应在限域传输中的主导作用，为核废气¹⁴CO治理提供了可行的技术路径。